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鋰硫電池因具有高理論能量密度、低成本和環(huán)境友好等優(yōu)勢(shì),被認(rèn)為是下一代高能量密度動(dòng)力電池的理想候選者。但其商業(yè)化卻因硫電極低硫負(fù)荷及利用率、硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩、電池循環(huán)穩(wěn)定性差等因素,而受到嚴(yán)重限制。開(kāi)發(fā)高效的硫轉(zhuǎn)化催化劑是破題的關(guān)鍵環(huán)節(jié)之一。
酶作為一種溫和的綠色催化劑,在各種生理應(yīng)激過(guò)程中展現(xiàn)出了驚人的催化能力。向大自然學(xué)習(xí),讓生命物質(zhì)成為設(shè)計(jì)思想的源泉。近期,我校楊植教授團(tuán)隊(duì)在前期探究硫轉(zhuǎn)化仿生人工酶的研究基礎(chǔ)上(二硫蘇糖醇硫轉(zhuǎn)化剪切劑,ACS Nano 2017, 11, 2209, IF=15.9;血紅素硫轉(zhuǎn)化人工酶,Advanced Functional Materials 2020, 30,2003354,IF=18.8;硫轉(zhuǎn)化仿生雙控催化系統(tǒng),ACS Nano2020, 14, 7538),由輔酶在生命系統(tǒng)中能促進(jìn)提升酶催化活性和穩(wěn)定性受到啟發(fā),從結(jié)構(gòu)和功能的角度模擬天然酶,提出通過(guò)設(shè)計(jì)模擬輔因子,將其引入鋰硫電池體系,構(gòu)筑出了碳納米管—血紅素人工酶—三聚氰胺輔因子硫轉(zhuǎn)化仿生催化系統(tǒng)。利用輔因子中的三聚氰胺多級(jí)富氮結(jié)構(gòu)與Li相互作用形成的“多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)”以及該輔因子與人工酶的電子相互作用,賦予了人工酶更高的催化能力和穩(wěn)定性,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了鋰硫電池在倍率和循環(huán)耐久性方面的大幅度提升。團(tuán)隊(duì)還利用多種先進(jìn)的原位光譜技術(shù)及理論計(jì)算,對(duì)電極界面結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)演變規(guī)律進(jìn)行原位捕捉,從微觀(guān)層面深度探究了在該仿生鋰硫電池運(yùn)行體系中硫轉(zhuǎn)化過(guò)程中的“黑匣子”。課題組率先發(fā)現(xiàn)并提出的“多重鋰鍵網(wǎng)絡(luò)”概念,為開(kāi)發(fā)其它鋰電池及電化學(xué)儲(chǔ)能裝置提供了重要的理論基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以《Cofactor-Assisted Artificial Enzyme with Multiple Li-Bond Networks for Sustainable Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries》為題發(fā)表在化學(xué)、材料類(lèi)雜志《Advanced Science》(2021, 2104205, DOI: 10.1002/advs.202104205,IF=16.8)上。我校為唯一單位,本篇論文的所有作者均來(lái)自溫州大學(xué),通訊作者為楊植教授,第一作者為我校碩士研究生周蘇雅和青年教師楊碩博士,蔡冬、梁策、于爽、胡悅、聶華貴參與了相關(guān)工作。
上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,浙江省杰出青年基金,浙江省“萬(wàn)人計(jì)劃”,浙江省自然科學(xué)基金,溫州市重大人才工程等項(xiàng)目與才人計(jì)劃的支持。
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