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金屬鹵化物鈣鈦礦CsPbX3(X = Cl、Br、I)量子點(diǎn)展現(xiàn)出優(yōu)異的光電特性,在固態(tài)照明、顯示器、光電探測(cè)器和光伏太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,CsPbX3量子點(diǎn)在外界環(huán)境(如水份、氧氣、光照、熱量)和極性溶劑中穩(wěn)定性差,影響光電器件的使用壽命,嚴(yán)重限制了其大規(guī)模應(yīng)用。為此,科研工作者探索了有關(guān)表面包覆、表面鈍化等方法來(lái)增強(qiáng)其穩(wěn)定性,但在不同程度上降低了量子點(diǎn)的發(fā)光效率。因此,如何大幅提高金屬鹵化物鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的同時(shí)并保持其光電性能具有重大的理論和科學(xué)意義。
近日,我校潘躍曉教授課題組在國(guó)際頂級(jí)化學(xué)期刊《Angewandte Chemie International Edition》發(fā)表了題為“4-Bromo-Butyric Acid-Assisted In Situ Passivation Strategy for Superstable All-Inorganic Halide Perovskite CsPbX3 QDs in Polar Media”的論文。該論文通過(guò)原位鈍化策略顯著提高CsPbX3量子點(diǎn)在水等極性溶劑中的穩(wěn)定性,并提出了一種可能的基本機(jī)制。
該策略基于4-溴丁酸(BBA)中羧酸提供弱酸環(huán)境,其Br-與量子點(diǎn)表面的Pb2+結(jié)合,以及OLA中胺陽(yáng)離子與量子點(diǎn)表面的Br-結(jié)合,改性鈍化CsPbBr3量子點(diǎn)表面并形成具有疏水殼的。改性后的CsPbBr3量子點(diǎn)在水中分散時(shí)顯示出86.4%的高光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQYs),且在60oC的水中維持高效率發(fā)光96小時(shí)。改性后的CsPbBr3量子點(diǎn)在其他極性介質(zhì)中均可以觀(guān)察到亮綠色發(fā)光,樣品的光譜形狀得到了完美保留,這意味著改性后的CsPbBr3量子點(diǎn)表現(xiàn)出高極性溶劑耐受性,而該策略具有普適性。
在類(lèi)似的實(shí)驗(yàn)條件下,通過(guò)控制鹵化物離子的比例,進(jìn)一步在水等極性溶劑中合成了一系列具有其他鹵素離子的CsPbX3量子點(diǎn)。生長(zhǎng)后的量子點(diǎn)實(shí)現(xiàn)了從藍(lán)光到紅光寬區(qū)域的發(fā)射,并表現(xiàn)出優(yōu)異的抗極性溶劑穩(wěn)定性。本項(xiàng)工作為深入理解原位配體在金屬鹵化物表面的協(xié)同作用提供了新的視角,為提高CsPbX3量子點(diǎn)的穩(wěn)定性提供了一種新策略。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于近期的《Angewandte Chemie International Edition》(DOI: 10.1002/anie.202116702),溫州大學(xué)為第一通訊單位,化學(xué)與材料工程學(xué)院2019級(jí)研究生朱紅為第一作者,潘躍曉教授與林君研究員為該論文共同通訊作者,相關(guān)工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金(52172152、51932009、52172166)、浙江省重點(diǎn)自然科學(xué)基金(2015C33142)、溫州市重點(diǎn)項(xiàng)目(G20140040)等項(xiàng)目的資助。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202116702
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