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硫化鎘(CdS)具有良好的電荷遷移能力,是一種典型的對(duì)可見(jiàn)光響應(yīng)的半導(dǎo)體材料,在光催化制氫方面具有巨大的優(yōu)勢(shì)?;谇捌诘难芯抗ぷ?,發(fā)現(xiàn)形貌調(diào)控可顯著改善CdS表面狀態(tài)和電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程,特別是具有中空結(jié)構(gòu)的CdS,因具有大的比表面積和豐富的活性位點(diǎn),有利于增強(qiáng)光吸收,表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。另外,選取具有合適能帶結(jié)構(gòu)的光催化劑與其構(gòu)筑出異質(zhì)結(jié),也能有效提升太陽(yáng)能的利用效率。
近期,我校徐全龍副教授在國(guó)際著名期刊《Chinese Journal of Catalysis》上發(fā)表了題為”Fabricating Covalent organic framework/CdS S-scheme heterojunctions for improved solar hydrogen generation”的研究論文。該工作利用對(duì)環(huán)境友好、可見(jiàn)光吸收強(qiáng)、能帶結(jié)構(gòu)合適、比表面積較大的COF-LZU1與具有空心立方結(jié)構(gòu)的CdS復(fù)合,制備出COF/CdS異質(zhì)結(jié)光催化劑,在可見(jiàn)光下表現(xiàn)出良好的光催化析氫性能。當(dāng)異質(zhì)結(jié)中COF質(zhì)量含量達(dá)到1.5%時(shí),具有最高的產(chǎn)氫速率,為8670 μmol·h?1·g?1,是純CdS的2.1倍,且在420 nm單色光照射下的表觀(guān)量子效率為8.9%。
經(jīng)過(guò)系統(tǒng)性的表征分析,發(fā)現(xiàn)CdS和COF界面處存在從COF指向CdS的內(nèi)建電場(chǎng)。在該內(nèi)建電場(chǎng)的作用下,來(lái)自CdS導(dǎo)帶的光生電子與COF價(jià)帶上的空穴復(fù)合,而COF導(dǎo)帶上具有強(qiáng)還原能力的光生電子和CdS價(jià)帶上具有強(qiáng)氧化能力的光生空穴得以保留,遵循S型異質(zhì)結(jié)的電荷轉(zhuǎn)移路徑,從而保留最強(qiáng)的氧化還原能力,這為水還原產(chǎn)生氫氣的過(guò)程提供強(qiáng)大的驅(qū)動(dòng)力。本工作為設(shè)計(jì)制備有機(jī)/無(wú)機(jī)S型異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了理論基礎(chǔ)。
相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于近期的《Chienese of Journal Catalysis》(DOI:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(21)63869-X),溫州大學(xué)為第一通訊單位,化學(xué)與材料工程學(xué)院聯(lián)培研究生孫龍為第一作者,我校徐全龍副教授與鄭州大學(xué)范佳杰教授為該論文共同通訊作者,該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金(21905209, 52073263)和河南省自然科學(xué)基金(212300410080)等項(xiàng)目的資助。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/S1872-2067(21)63869-X
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