鋰硫電池（LSBs）作為一種很有前途的新型電化學(xué)電源，具有理論能量密度高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)。然而，LSBs的商業(yè)化仍然受到多硫化物的穿梭效應(yīng)和緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的阻礙，這會(huì)導(dǎo)致活性材料的不可逆損失、鋰金屬負(fù)極的腐蝕以及電池內(nèi)阻的增加，最終導(dǎo)致電池短路，循環(huán)壽命和低庫(kù)侖效率。幸運(yùn)的是，在碳骨架中合理引入少量金屬單原子（SAs），不僅改變了碳的極性，增強(qiáng)了多硫化物物理吸附，而且保證了多硫化物化學(xué)吸附和催化轉(zhuǎn)化的有效暴露表面位點(diǎn)。但由于SAs金屬中心的表面自由能高，化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定，甚至容易聚集成納米顆粒，顯著降低了催化活性。目前，碳載體上相鄰摻雜劑（C、N、O、S等）與金屬（M）原子（Mo、Fe、Co 、Ni等）配位可以顯著改善單原子團(tuán)聚問(wèn)題，并且配位類(lèi)型和數(shù)量可實(shí)現(xiàn)精確定制，從而實(shí)現(xiàn)靈活可控的反應(yīng)活性。特別是 N 摻雜碳材料錨定金屬 SAs 因其特殊的電子結(jié)構(gòu)和最大的原子利用率，可作為多硫化物轉(zhuǎn)化的優(yōu)良催化劑。同時(shí)，M-Nx SAs 催化劑擁有豐富的活性位點(diǎn)，可有效吸附多硫化物并加速其在反應(yīng)過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)化。然而，合理設(shè)計(jì)碳骨架和優(yōu)化配位模式以錨定更高含量的暴露單原子，進(jìn)一步加快催化轉(zhuǎn)化和抑制多硫化物的損失仍然是該領(lǐng)域的挑戰(zhàn)。

近日，我校陳錫安教授課題組在國(guó)際頂級(jí)期刊《Advanced Functional Materials》發(fā)表題為“Single Mo–N4 Atomic Sites Anchored on N-doped Carbon Nanoflowers as Sulfur Host with Multiple Immobilization and Catalytic Effects for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries”的論文。該工作在新穎碳球結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)（J. Mater. Chem. A,2017, 5, 18193-18206.）和氮摻雜花型碳納米球（J. Mater. Chem. A,2017, 5, 6245-6256）的基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)了一種單原子鉬以四氮配位（Mo-N4）的形式錨定在N 摻雜碳納米花上作為鋰硫電池硫陰極，顯著提高電池性能。利用獨(dú)特設(shè)計(jì)的花型結(jié)構(gòu)碳球和高活性Mo-N4催化中心，表現(xiàn)出多重固定和催化多硫化物作用，能夠快速將液相多硫化鋰（Li₂S_n, 4≤n≤8）催化轉(zhuǎn)化固相硫化鋰（Li₂S），從而有效抑制多硫化物穿梭效應(yīng)?；诖耍@項(xiàng)工作中設(shè)計(jì)的LSBs表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。 特別是在5.1 mg cm^-2的高載硫下，面積比容量達(dá)到初始容量3.24 mAh cm^-2（4.27 mA cm^-2），經(jīng)過(guò)400次循環(huán)后面積比容量保持在3.17 mAh cm^-2，衰減率僅為0.004%。這種通過(guò)將單原子催化劑錨定在氮摻雜碳納米球上結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略為鋰硫電池應(yīng)用帶來(lái)光明的未來(lái)。

相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于近期的《Advanced Functional Material》（DOI: 10.1002/adfm.202204458），溫州大學(xué)為第一通訊單位，化學(xué)與材料工程學(xué)院青年教師郭大營(yíng)博士為第一作者，我校陳錫安教授、王舜副校長(zhǎng)與鄭州大學(xué)周震教授為該論文共同通訊作者，相關(guān)工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金（51872208和52072273）、浙江省高層次人才特殊支持計(jì)劃（2019R52042）項(xiàng)目的資助。

原文鏈接：https://onlinelibrary-wiley-com-443.webvpn.wzu.edu.cn/doi/epdf/10.1002/adfm.202204458