可充電的鋰硫(Li–S)電池由于理論能量密度高(2600 Wh kg–1)和成本低(硫≈0.25 $ kg–1)，被認(rèn)為是下一代電子設(shè)備強(qiáng)有力的能源供應(yīng)商。但由于中間多硫化鋰(LiPS, Li2Sn, 2 < n≤8)穿梭，多相硫氧化還原反應(yīng)(SRR，固體S8–液體LiPSs–固體Li2S2/Li2S)緩慢，導(dǎo)致循環(huán)性低，商業(yè)化進(jìn)展緩慢。而傳統(tǒng)鋰硫電池催化劑在解決涉及多步電子轉(zhuǎn)移和多相轉(zhuǎn)化的硫氧化還原反應(yīng)方面仍然面臨巨大挑戰(zhàn)，尤其是在高硫負(fù)載和貧電解液條件下。

在此，受右旋糖酐鐵（INFeD）和抗壞血酸（VC）聯(lián)合作為治療貧血的補(bǔ)血藥啟發(fā)，我校楊植教授、蔡冬博士與楊碩博士聯(lián)合開(kāi)發(fā)了一種高效的VC@INFeD硫正極催化劑，在多重H/Li鍵的協(xié)助下，溶劑化的多硫化鋰（LiPSs）在正極/電解質(zhì)界面上可通過(guò)具有梯度吸附能力的羥基基團(tuán)完成富集和脫溶化，隨后在INFeD鏈上完成轉(zhuǎn)移，進(jìn)而在VC@INFeD級(jí)聯(lián)催化位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)其徹底轉(zhuǎn)化。結(jié)果表明，INFeD主要促進(jìn)長(zhǎng)鏈LiPSs的轉(zhuǎn)化，VC加速短鏈LiPSs的轉(zhuǎn)化，兩者協(xié)同可以顯著降低每個(gè)硫氧化還原步驟的能量勢(shì)壘，并賦予鋰硫電池優(yōu)異的電化學(xué)性能。即使在高硫含量（5.2 mg cm?1）和貧電解質(zhì)（E/S，~7μL mg?1）條件下，也具有高硫利用率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

文章要點(diǎn)：

1. 在催化劑/電解質(zhì)界面上合理設(shè)計(jì)氫鍵網(wǎng)絡(luò)，與鋰鍵協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)溶劑化LiPSs在催化劑表面的脫溶劑和富集，進(jìn)一步激發(fā)后續(xù)催化過(guò)程。

2. 原位測(cè)試實(shí)驗(yàn)表明，INFeD促進(jìn)長(zhǎng)鏈多硫化鋰的轉(zhuǎn)化，VC促進(jìn)短鏈多硫化鋰的轉(zhuǎn)化，二者協(xié)同作用可以顯著降低每個(gè)硫氧化還原步驟的活化能。

3. VC@INFeD分子催化劑的合理設(shè)計(jì)為催化劑/電解液界面工程的創(chuàng)新提供了思路。

因此，本研究以“Desolvation Synergy of Multiple H/Li–bonds on Iron?Dextran?based Catalyst Stimulates Lithium?Sulfur Cascade Catalysis”為題發(fā)表在材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Advanced Materials》。溫州大學(xué)作為第一通訊單位，2020級(jí)研究生李婷婷為第一作者，我?；瘜W(xué)與材料工程學(xué)院楊植教授、蔡冬博士和電氣與電子工程學(xué)院楊碩博士為共同通訊作者，我校聶華貴教授、葛勇杰博士、肖逵逵博士、周學(xué)梅博士、碩士生梁策、于爽同學(xué)以及首屆博士生東洋洋同學(xué)參與了這項(xiàng)工作。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金的部分資助。